On the Shore of the Wide World'de rol alırken, oyun Londra'daki Royal National Theatre'a taşındı. Bitirdikten sonra Alan Bennett'in The History Boys adlı oyununda Lockwood rolünü üstlendi. The History Boys'tan sonra Burn/Chatroom/Citizenship ve Swimming with Sharks oyunlarında rol aldı. "Swimming with Sharks onun ilk West End oyunuydu. İlk televizyon rolü, Sally Lockhart'ın The Ruby in the Smoke ve The Shadow in the North kitap serilerinin BBC versiyonundaki Jim Taylor rolüydü. Dizide Billie Piper ile birlikte rol aldı. Secret Diary of a Call Girl'ün bir bölümünde üçüncü kez Piper ile birlikte rol aldı. Piper, Doctor Who'da Rose Tyler rolünü oynamasıyla tanınır.
Doctor Who
"Doktor çok özel bir rol ve onu oynamak için çok özel bir aktör gerekiyor. Aynı anda hem yaşlı hem genç, hem hödük hem aksiyon kahramanı, hem arsız bir okul çocuğu hem de evrenin bilge yaşlı adamı olmanız gerekir. Matt kapıdan içeri girer girmez Zaman Lordu'na getirdiği cesur ve yepyeni yorumla aklımızı başımızdan aldı ve adamımızı bulduğumuzu anladık."
Baş yapımcı Steven Moffat Smith'in oyuncu seçimi üzerine.
Smith, Ekim 2008'de ayrılacağını açıklayan David Tennant'ın yerine Ocak 2009'da İngiliz bilim-kurgu televizyon dizisi Doctor Who'da On Birinci Doktor olarak açıklandı. Smith, rolü alması muhtemel olduğu düşünülen birçok oyuncu kadar iyi tanınmıyordu. Bunlar arasında Paterson Joseph, David Morrissey, Sean Pertwee, James Nesbitt, Russell Tovey, Catherine Zeta Jones, Chiwetel Ejiofor, Robert Carlyle ve Billie Piper vardı.
Smith rol için seçmelere katılan ilk oyunculardan biriydi. Yapımcı Steven Moffat ve BBC Galler Drama Başkanı ve baş yapımcı Piers Wenger onu rol için hemen beğendi. Smith aynı zamanda Moffat'ın yarattığı Sherlock dizisindeki John Watson rolü için de seçmelere katılmıştı. Watson rolünü alamadı çünkü Moffat onun oyunculuk tarzının Sherlock Holmes'e daha yakın olduğuna inanıyordu ama zaten Holmes rolünü Benedict Cumberbatch'e vermişlerdi. 26 yaşındaki Smith, 1981'de Doktor rolüne seçildiğinde Peter Davison'dan üç yaş daha gençti. Rol için önerilen diğer tüm aktörlerden daha gençti. Üç hafta süren seçmelerin ardından Moffat ve Wenger "her zaman Matt'in olması gerektiği" konusunda hemfikir oldular. BBC, 26 yaşındaki birinin Doktor'u doğru şekilde oynayamayacağından emin değildi. Dizinin bazı hayranları Smith'in rol için çok genç olduğuna inanıyordu. Diğerleri ise oyunculuk yeteneğine dair gösterdiklerine dayanarak onu destekledi. İlk dizisindeki çalışmasıyla Ulusal Televizyon Ödülleri'nin "Üstün Drama Performansı Kategorisi "nde aday gösterildi.
Haziran 2010'da Orbital ile birlikte sahneye çıktı. Glastonbury Festivali'nde Doctor Who temasının bir versiyonunu seslendirdiler. Smith, 24-25 Temmuz 2010'da Royal Albert Hall'da Doctor Who Balosu'na ev sahipliği yapmıştır. Haziran 2011'de BBC, Smith'in Doctor Who'da Doktor olarak on dört bölüm daha yapmak için anlaştığını söyledi.
