Smith, 1799 yılında Bath, Somerset çevresindeki bölgenin ilk büyük ölçekli jeolojik haritasını çıkarmıştır. Daha önce sadece kayaların dikey olarak nasıl çizileceğini biliyordu ama yatay olarak nasıl gösterileceğini bilmiyordu. Daha sonra Somerset County Tarım Derneği'nde Bath çevresindeki toprak ve bitki örtüsü türlerini ve bunların coğrafi boyutlarını gösteren bir harita buldu. Farklı türler renklendirilmişti. Smith bu tekniği kullanarak, gözlemlerinden kayaların mostralarını gösteren bir jeolojik harita çizebildi. Her biri kendi renginde olan birkaç kaya türü seçti. Daha sonra her bir kaya çıkıntısının sınırlarını tahmin etti, bunları renklerle doldurdu ve kaba bir jeolojik harita elde etti.
1801 yılında, "Dünyayı değiştiren harita" olacak haritanın kaba bir taslağını çizdi.
1815 yılında Britanya'nın ilk jeolojik haritasını yayınladı. Kanalları, tünelleri, tramvayları ve yolları, kömür ocaklarını, kurşun, bakır ve kalay madenlerini, tuz ve şap işlerini işaretlemek için geleneksel semboller kullanıldı. Çeşitli jeolojik tipler farklı renklerle gösterildi; haritalar elle renklendirildi. Harita, İngiltere'nin modern jeoloji haritalarına oldukça benzemektedir. Aynı yıl İngiltere'nin tabakalarının tasvirini de yayınlamıştır. Strata identified by organized fossils (Londra 1816-1819) adlı bir başka kitabında, tabakaların farklı fosiller içerdiğini kabul etmiştir. Bu fosil toplulukları bölgeler arasındaki kayaçları eşleştirmek için kullanılabilirdi. Bu, Smith'i stratigrafi tarihinde önemli bir figür olarak işaretler.
1817'de Snowdon'dan Londra'ya uzanan dikkate değer bir jeolojik dikey kesit çizdi. Ne yazık ki, haritaları kısa sürede kopyalandı (intihal edildi) ve onun istediğinden daha düşük fiyatlara satıldı. Borçlandı ve sonunda iflas etti.
Smith 31 Ağustos 1819'da Londra'da borçluların tutulduğu King's Bench Hapishanesi'nden tahliye edildi. Buckingham Sokağı 15 numaradaki evine döndüğünde kapıda bir icra memuru buldu ve evine ve mallarına el konuldu. Smith yine yıllarca gezici eksper olarak çalıştı. İşverenlerinden biri olan Sir John Johnstone onu tanıdı ve hak ettiği saygıyı görmesi için adımlar attı. 1824 ve 1826 yılları arasında Scarborough'da yaşadı ve çalıştı. Orada, Yorkshire kıyılarına adanmış bir jeoloji müzesi olan Rotunda'nın inşasından sorumluydu. Rotunda, 9 Mayıs 2008 tarihinde 'Rotunda - The William Smith Museum of Geology' adıyla yeniden açılmıştır.
